68000两银赴购买机。

1864年（同治三年）54岁1月，派李凤苞测量江浙外海各岛屿沙线。5月，江浙藏书遭兵动多有毁损，定刊书章程，即于安庆设书局，刊刻各经史。6月3日，洪秀全病逝天京，其长继位。7月19日，湘军攻陷天京，太平军宣告失败。7月，曾国藩赏加太太保、一等侯爵。曾国荃赏太少保、一等伯爵。8月15日，奏准裁撤湘军25000人。10月，行辕移驻安陵。11月，奏准停征厘舍、亩捐。12月，主持修复江南贡院，补行江南乡试，会考江南优贡。

1865年（同治四年）55岁1月，选汉唐以来各臣奏疏17首，编《鸣原堂论文》。3月，主持修葺山、尊经两书院。收养八百孤寒弟，并从自己养廉银中捐款课奖。5月26日，接上谕：率军赴山东剿捻。6月，主持整理《王船山遣书》完稿，共320卷，金陵书局版。6月18日，北上剿捻之策：重镇设防，划河圈围，清野查圩，队追踪。9月，经杨州、清江浦抵徐州。一路调兵布防堵围，沿途又张榜招员。10月，将金陵制造局上迁海虹，和李鸿章原设的炮局及购自国人的铁厂合并，再加容闳购回的百多机建成江南制造总局。12月，定长江师永远章程及营制营规。

1866年（同治五年）湘军总领曾国藩奉令驻周家，以钦差大臣的重权份，督师剿捻。

曾国藩据捻军行踪不定、动作战的特，采用了“重防务、清野和画河圈围”的对策，但最终全失败。后来，他在周西至漯河建立起“沙河百里防线”，企图借此天堑消灭捻军。

一天，曾国藩从《商县地图》上看到曾庄、曾楼村的村名，随修书差人送至商城西曾庄，邀了几个老翁赴周议事。议事间，曾庄来人知是曾国藩的用意是与他们认宗。这也是求之不得的事，能有这么威武的同族亲近人，曾庄人还愁什么光不能沾到呢，于是他们齐跪在地拜见曾国藩。

宴餐三日，曾国藩随曾庄曾氏族人至曾庄曾氏祠堂祭拜了先祖曾参肖像，又去曾氏坟茔洒酒扫墓。之后，他把一面上书“全权钦差大臣曾国藩”的黄绸旗留作纪念。直到解放初期，这面黄绸旗才被查禁销毁掉了。

1867年（同治六年）57岁3月，在江南制造总局下设造船所试制船舰。同时拟设译书馆。5月，会同李鸿章将江南制造总局由虹迁昌庙，征地扩迁，规制大增。6月，补授仁阁大学士。

1868年（同治七年）58岁4月，奉上谕改授为武英殿大学士。5月31日，至上海视察江南制造成总局。8月，奉命调任直隶总督。9月，江南造船厂试制的第一艘船驶至江宁，曾登船试航，取名“恬吉”。12月，抵京师，陛见那拉氏与同治皇帝。

1869年（同治八年）59岁2月27日，奏陈直隶应办事宜，以练兵、饬吏、治河为至要。6月，奏请湘军制改造直隶练军。8月，作《劝学篇示直隶士》，提儒学有义理、考据、经济、辞章四科，唯义理为治学本。12月，奏陈：“直隶清理积狱......计审结并注销之案四万一千余起，多作尘牍，为之一清。”

1870年（同治九年）60岁4月，肝病日重，右目完全失明。奏准病假一月。5月续假一月。6月，天津教案发生,奉命前往理。7月11日，抵津。令放告，要求津民据实检举揭发。23日，法国公使罗叔亚来见，要求杀天津员、知府、知县为法领事抵命，并以战争相威胁，曾国藩严词拒绝。24日，奏陈：挖剖心，全无实据；津民生愤，事有因。8月，奏陈：本案凶犯已拿获九名，惟罗叔亚意“三员议抵”，断难允求。府、县本无大过送刑已属情轻法重。9月，两江总督新贻遇刺亡，曾国藩调任两任总督，李鸿章调补直隶总督。10月17日，起程南下。11月3日，六十大寿，御赐“勋石”匾额。24日，作家训日课四条：一曰慎读则心安，二曰主敬则，三曰求仁则人说，四曰习劳则神钦。

1871年（同治十年）61岁8月19日，挈李鸿章联衔会奏《拟选第洋学艺折》。9月，视察陆各营防务、训练情况。11月抵上海。

1872年（同治十一年）62岁2月27日，领衔上奏：促请对“派遗留学生一事”尽快落实。并提在国设立“中国留学生事务所”，推荐陈兰彬、容闳为正副委员常驻国理。在上海设立幼童洋肄业局，荐举刘翰清“总理沪局选送事宜”。